Investigación teórica de los fonones quirales en un cristal quiral de Kagome 3D: Prototipo TaSi2

Abstract

La quiralidad estructural en cristales, definida por la ausencia de simetrías impropias como la inversión o los planos especulares, puede manifestarse en la dinámica de la red a través de fonones quirales: modos vibracionales colectivos que portan un momento angular fonónico (PAM) intrínseco. Esta tesis presenta una investigación teórica y computacional exhaustiva de este fenómeno en el disiliciuro de tántalo (TaSi_2), un compuesto que cristaliza en una red Kagome 3D y que posee los grupos espaciales enantiomórficos P6_222 (SG 180) y P6_422 (SG 181), convirtiéndolo en un prototipo ideal. Mediante cálculos de primeros principios basados en la Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) y el desarrollo de una extensión computacional para la librería Phonopy, se calculó el espectro fonónico completo y la distribución del PAM en la zona de Brillouin. Los resultados demuestran inequívocamente la existencia de fonones quirales en TaSi_2, y se identificó que el PAM es particularmente significativo a lo largo de la dirección del eje helicoidal c (trayectoria Γ → A), indicando una polarización predominantemente circular para los modos que se propagan en esta dirección. El hallazgo central de este trabajo es la demostración directa de la relación entre la quiralidad estructural y la dinámica fonónica. Al comparar las dos estructuras enantiomórficas, se observa que, si bien sus dispersiones de fonones son isoenergéticas, el signo del PAM se invierte sistemáticamente para bandas equivalentes. Un modo fonónico con PAM positivo en la estructura P6_222 presenta un PAM negativo de igual magnitud en la estructura P6_422. Estos resultados, confirmados mediante el análisis de los patrones de desplazamiento atómico, establecen que la “mano” (handedness) del cristal se transmite directamente a la rotación de los modos vibracionales. Con ello se validan predicciones teóricas, al tiempo que se abren nuevas perspectivas para la manipulación del transporte térmico y el acoplamiento espín–fonón en materiales quirales.