Oxidación de aromáticos con rutenio: cálculos basados en estructura electrónica

Abstract

Este proyecto de investigación plantea un mecanismo de reacción entre el benceno y el tetróxido de rutenio en un modelo explicito, a través de cálculos de estructura electrónica. La ruta planteada consiste en dos etapas en donde la primera se identifica por la formación de un aducto [3+2] de tipo pseudo-periciclico con la particularidad de ser asíncrono, y una segunda etapa caracterizada por la inclusión de una molécula de agua para la formación de un compuesto fenólico. Estas etapas se proponen basándose en información encontrada en la literatura.

Como primer paso, se procede a realizar cálculos de optimización y frecuencia para las estructuras implicadas usando el nivel de teoría HF/STO-3G. Para los cómputos de energía se emplea el nivel de teoría DFT acompañado del funcional B3LYP/LANL2DZ+ 6-31 G (d,p). Todo esto se lleva a cabo en fase gaseosa.

Según los resultados obtenidos, las geometrías resultantes tanto del benceno como la del tetróxido de rutenio concuerdan con lo reportado en la literatura. Las frecuencias computadas corroboran la formación de estados de transición o complejos activados que conectan reactivos con productos. La formación del aducto [3+2] y el compuesto fenólico, así como la conexión entre estos, los reactivos y los complejos activados se evidencian con la coordenada intrínseca de reacción.