Dinámica no adiabática en sistemas cuánticos abiertos excitados por fuentes de luz coherentes e incoherentes

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dc.contributor.advisorMikhailov, Ilia Davidovich
dc.contributor.advisorPachón Contreras, Leonardo Augusto
dc.contributor.authorCalderón Mantilla, Leonardo Fabián
dc.contributor.evaluatorYuen Zhou, Joel
dc.contributor.evaluatorQuiroga Puello, Luis
dc.contributor.evaluatorReina Estupiñán, John Henry
dc.contributor.evaluatorMiranda Mercado, David Alejandro
dc.contributor.evaluatorGarcía Castro, Andrés Camilo
dc.date.accessioned2022-04-01T04:40:07Z
dc.date.available2022-04-01T04:40:07Z
dc.date.created2021
dc.date.issued2021
dc.description.abstractHace más de una década, las oscilaciones coherentes en los espectros no lineales de complejos fo-tosintéticos captadores de luz suscitaron un intenso debate sobre la existencia de efectos cuánticos no triviales en reacciones biológicas inducidas por luz. Las evidencias experimentales y teóricas señalan el papel crucial de los mo-dos vibracionales intramoleculares resonantes con brechas energéticas de estados excitónicos en la interpretación de las coherencias de larga duración observadas en los espectros bidimensionales de algunos complejos naturales y sin-téticos de captación de luz. Para el caso de iluminación por luz (solar) natural incoherente, en esta tesis se analizó la relevancia de estos modos vibracionales intramoleculares en dímeros vibrónicos recolectores de luz. El análisis de la dinámica de la matriz de densidad revela que la inclusión de modos vibracionales intramoleculares refuerza hasta un orden de magnitud la coherencia en la base de excitones, y puede aumentar las poblaciones de estados de exci-tones individuales de menor energía, así como las poblaciones y coherencias en la base de sitios. En claro contraste con el caso de la preparación del estado inicial por fuentes de luz coherentes (láser), el estado térmico inicial de los modos vibracionales locales y del modo vibracional anticorrelacionado evoluciona sin correlaciones no clásicas. Esto se confirma por la ausencia de valores negativos en su distribución de cuasi-probabilidad en el espacio de fase para todo tiempo. Por lo tanto, el transporte de energía en los complejos recolectores de luz en condiciones de iluminación natural no es impulsado por procesos vibracionales intramoleculares no clásicos.
dc.description.abstractenglishMore than a decade ago, the coherent oscillations in nonlinear spectra of photosynthetic light-harvesting complexes ignited an intense debate on the existence of nontrivial quantum effects in light-induced reactions in biology. Experimental and theoretical evidence indicates the crucial role of specific intramolecular vibrational modes in the long-lived coherences observed in two-dimensional spectra of some natural and synthetic light-harvesting complexes. For the case of illumination by natural incoherent (sun)light, the relevance of these intramolecular vibrational modes is analyzed in the present thesis for light-harvesting vibronic prototype dimers. The analysis of the density matrix dynamics reveals that the presence of intramolecular vibrational modes reinforces up to one order of magnitude the coherence in the exciton basis and may increase the populations of lowest energy single exciton states, as well as populations and coherences in the site basis. In sharp contrast to the case of initial-state preparation provided by coherent (laser)light-sources, the initial thermal state of the local vibrational modes and the anticorrelated vibrational mode evolves devoid of non-classical correlations. It is confirmed by the absence of negative values of its phase-space quasi–probability distribution at all times. Therefore, energy transport in light-harvesting complexes under natural illumination conditions is not driven by non-classical intramolecular vibrational processes.
dc.description.cvlachttps://scienti.minciencias.gov.co/cvlac/visualizador/generarCurriculoCv.do?cod_rh=0001417481
dc.description.degreelevelDoctorado
dc.description.degreenameDoctor en Física
dc.description.orcidhttps://orcid.org/0000-0001-6848-4898
dc.format.mimetypeapplication/pdf
dc.identifier.instnameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourlhttps://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.urihttps://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/9568
dc.language.isoeng
dc.publisherUniversidad Industrial de Santander
dc.publisher.facultyFacultad de Ciencias
dc.publisher.programDoctorado en Física
dc.publisher.schoolEscuela de Física
dc.rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.accessrightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.coarhttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2
dc.rights.creativecommonsAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
dc.rights.licenseAttribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectSistemas Cuánticos Abiertos
dc.subjectDinámica No-Adiabática
dc.subjectExcitación con Luz Incoherente
dc.subject.keywordOpen Quantum Systems
dc.subject.keywordNonadiabatic Dynamics
dc.subject.keywordIncoherent Light Excitation
dc.titleDinámica no adiabática en sistemas cuánticos abiertos excitados por fuentes de luz coherentes e incoherentes
dc.title.englishNonadiabatic Dynamics in Open Quantum Systems Excited by Coherent and Incoherent Light Sources
dc.type.coarhttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06
dc.type.hasversionhttp://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.localTesis/Trabajo de grado - Monografía - Doctorado
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