Nonadiabatic dynamics in open quantum systems excited by coherent and incoherent light sources

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dc.contributor.advisorMikhailov, Ilia Davidovich
dc.contributor.advisorPachón Contreras, Leonardo Augusto
dc.contributor.authorCalderón Mantilla, Leonardo Fabián
dc.date.accessioned2024-03-04T01:29:24Z
dc.date.available2021
dc.date.available2024-03-04T01:29:24Z
dc.date.created2021
dc.date.issued2021
dc.description.abstractHace más de una década, las oscilaciones coherentes en los espectros no lineales de complejos fotosintéticos captadores de luz suscitaron un intenso debate sobre la existencia de efectos cuánticos no triviales enreacciones biológicas inducidas por luz. Las evidencias experimentales y teóricas señalan el papel crucial de los modos vibracionales intramoleculares resonantes con brechas energéticas de estados excitónicos en la interpretación delas coherencias de larga duración observadas en los espectros bidimensionales de algunos complejos naturales y sintéticos de captación de luz. Para el caso de iluminación por luz (solar) natural incoherente, en esta tesis se analizóla relevancia de estos modos vibracionales intramoleculares en dímeros vibrónicos recolectores de luz. El análisis dela dinámica de la matriz de densidad revela que la inclusión de modos vibracionales intramoleculares refuerza hastaun orden de magnitud la coherencia en la base de excitones, y puede aumentar las poblaciones de estados de excitones individuales de menor energía, así como las poblaciones y coherencias en la base de sitios. En claro contrastecon el caso de la preparación del estado inicial por fuentes de luz coherentes (láser), el estado térmico inicial de losmodos vibracionales locales y del modo vibracional anticorrelacionado evoluciona sin correlaciones no clásicas. Estose confirma por la ausencia de valores negativos en su distribución de cuasi-probabilidad en el espacio de fase paratodo tiempo. Por lo tanto, el transporte de energía en los complejos recolectores de luz en condiciones de iluminaciónnatural no es impulsado por procesos vibracionales intramoleculares no clásicos.
dc.description.abstractenglishMore than a decade ago, the coherent oscillations in nonlinear spectra of photosynthetic light-harvestingcomplexes ignited an intense debate on the existence of nontrivial quantum effects in light-induced reactions in biology.Experimental and theoretical evidence indicates the crucial role of specific intramolecular vibrational modes in thelong-lived coherences observed in two-dimensional spectra of some natural and synthetic light-harvesting complexes.For the case of illumination by natural incoherent (sun)light, the relevance of these intramolecular vibrational modesis analyzed in the present thesis for light-harvesting vibronic prototype dimers. The analysis of the density matrixdynamics reveals that the presence of intramolecular vibrational modes reinforces up to one order of magnitude thecoherence in the exciton basis and may increase the populations of lowest energy single exciton states, as well aspopulations and coherences in the site basis. In sharp contrast to the case of initial-state preparation provided bycoherent (laser)light-sources, the initial thermal state of the local vibrational modes and the anticorrelated vibrationalmode evolves devoid of non-classical correlations. It is confirmed by the absence of negative values of its phase-spacequasi—probability distribution at all times. Therefore, energy transport in light-harvesting complexes under naturalillumination conditions is not driven by non-classical intramolecular vibrational processes.
dc.description.degreelevelDoctorado
dc.description.degreenameDoctor en Física
dc.format.mimetypeapplication/pdf
dc.identifier.instnameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourlhttps://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.urihttps://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/42202
dc.language.isospa
dc.publisherUniversidad Industrial de Santander
dc.publisher.facultyFacultad de Ciencias
dc.publisher.programDoctorado en Física
dc.publisher.schoolEscuela de Física
dc.rightshttp://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.rights.accessrightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.creativecommonsAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
dc.rights.licenseAttribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0
dc.subjectSistemas cuánticos abiertos
dc.subjectDinámica no-adiabática
dc.subjectExcitación con luz incoherente.
dc.subject.keywordOpen quantum systems
dc.subject.keywordNonadiabatic dynamics
dc.subject.keywordIncoherent light excitation.
dc.titleNonadiabatic dynamics in open quantum systems excited by coherent and incoherent light sources
dc.title.englishNonadiabatic dynamics in open quantum systems excited by coherent and incoherent light
dc.type.coarhttp://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.hasversionhttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06
dc.type.localTesis/Trabajo de grado - Monografía - Doctorado
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Doctorado en Física