Estudio del reformado catalitico del metano con dioxido de carbono sobre oxidos mixtos la-ni
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Date
2004
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Publisher
Universidad Industrial de Santander
Abstract
La reacción de reformado de metano con CO2 atrae un gran interés investigativo, como tecnología de reciclaje y fijación química, porque permite transformar dos moléculas que contribuyen al efecto invernadero, en gas de síntesis con una relación H2/CO cercana a uno, que sirve de carga para procesos de tipo Fischer-Tropsch y de hidroformilación. En general, los catalizadores de Ni soportado convencionales muestran una buena actividad inicial, pero también presentan pobre estabilidad, por efecto de una rápida desactivación ocasionada por la deposición de coque sobre los sitios metálicos. En el presente trabajo, el óxido mixto de tipo perovskita LaNiO3, fue utilizado como material catalítico de partida, para realizar la reacción de reformado de metano con CO2. En principio, la reacción fue estudiada en el intervalo de 700 a 800 o C, mediante la técnica de pulsos utilizando una relación CH4/CO2 = 1, con el fin de entender el comportamiento catalítico. Los catalizadores fueron caracterizados antes y después de reacción por DRX, TPR y STEM-EDX. En todos los ensayos, se encontró una alta conversión de metano y CO2 (>80%) y una relación H2/CO de 0.9, sin formación de coque. Se estableció que la reacción debe proceder por un mecanismo de dos pasos, siendo el primero la activación del CO2 con formación de CO y La2NiO4 y el segundo la reducción de la espinela (La2NiO4) por el CH4 Es posible inferir que la forma activa del catalizador consiste de una mezcla de óxidos mixtos LaNi, pero la cantidad de cada fase presente durante la reacción La2NiO4 o Nio /La2O3, depende de la etapa controlante del ciclo catalítico. Finalmente, los ensayos catalíticos bajo flujo continuo de reactivos (CH4/CO2 = 1) mostraron que la actividad permanece invariable durante la reacción (6 a 12 horas). Las conversiones de metano y CO2 superaron el 88% y la relación H2/CO alcanzó 0.93, resultados concordantes con los obtenidos en régimen de pulsos. Sin embargo, la formación de intermediarios del tipo La2O2CO3 fue detectada por DRX y correlacionada con la formación de la fase La2NiO4, la inhibición del coque y la alta estabilidad de estos catalizadores.
Description
Keywords
Reformado seco de metano, Perovskitas, Fischer-Tropsch, STEM, Gases efecto invernadero.