Investigación teórica de las estructuras Ruddlesden-Popper de los oxinitruros Sr2(Ta, Nb)O4−x Nx (x = 0.5 y 1.0) a través de la teoría funcional de la densidad

Abstract
La fase Ruddlesden-Popper (RP) es una perovskita dispuesta en capas dislocadas, con un intercrecimiento de capas de perovskita ABX3 y una capa AX: (AX)(ABX3). Sustitución parcial de oxígeno por nitrógeno (debido a similitudes en electronegatividad, polarizabilidad, radio iónico) conlleva a modificaciones de sus propiedades eléctricas, ópticas, catalíticas y magnéticas. Adicionalmente, se prevé un posible comportamiento ferroeléctrico inducido por sustitución. En este trabajo se presenta el análisis de las propiedades estructurales, electrónicas y fonónicas del compuesto Sr2(Ta,Nb)O4¡xNx para dos concentraciones aniónicas x Æ 0.5 y x Æ 1.0. Esto se logró mediante DFT implementado en el paquete de simulación Vienna ab-initio (VASP) compilado en el cluster "Guane" de la supercomputadora de la Universidad industrial de Santander. Se realizó la sustitución a traves del código SOD obteniendo 11 configuraciones para x Æ 1, y dos configuraciones para x Æ 0.5, todas con diferente orden aniónico. Posteriormente se realizó la relajación estructural, encontrando dos configuraciones demínima energía con ordenamiento aniónico trans y cis, pertenecientes al grupo espacial Immm(S.G.71) y Cmcm(S.G.63), respectivamente. Cálculos de DFT indican que el orden aniónico cis es energéticamente más favorable que el orden trans. La estructura electrónica sugiere un material aislante con una reducción del bandgap en el punto ¡ permitiendo la fotocatálisis en el rango visible para la división de agua. La estructura fonónica evidencia modos imaginarios que conllevan a desplazamientos atómicos y caída en la simetría, logrando una transición de fase al más favorable modo suave quiral con grupo espacial C2221 (SG. 20).
Description
Keywords
Perovskita, Ruddlesden-Popper, DFT, Ferroelectricidad, Fotocatálisis
Citation
Collections