Kinetics assessment of the dry reforming of methane over a ni-la2o3 catalyst

dc.contributor.advisor Ballesteros Rueda, Luz Marina
dc.contributor.advisor Morales Valencia, Edgar Mauricio
dc.contributor.advisor Baldovino Medrano, Víctor Gabriel
dc.contributor.author Sandoval Bohórquez, Víctor Stivenson
dc.date.accessioned 2022-04-01T04:05:02Z
dc.date.available 2022-04-01T04:05:02Z
dc.date.created 2022-04-01T04:05:02Z
dc.date.issued 2022-04-01T04:05:02Z
dc.description.abstract El reformado seco de metano es una tecnología prometedora para la reducción de CH4 y CO2. Los catalizadores óxido Ni–La en solución sólida se caracterizan por su prolongada estabilidad (100 h) cuando se ensayan a conversión completa. La cinética del reformado seco sobre este tipo de catalizadores se ha estudiado utilizando enfoques basados tanto en la ley de potencia como en Langmuir–Hinshelwood. Sin embargo, estos estudios generalmente solo se ocupan del ajuste de la velocidad neta de CH4, por lo tanto, ignoran los procesos superficiales paralelos y competitivos, así como las diferentes configuraciones posibles de la superficie activa. En este trabajo, sintetizamos un catalizador óxido Ni–La en solución sólida y evaluamos seis mecanismos de reacción tipo Langmuir–Hinshelwood considerando sitios activos simples y duales para evaluar la cinética del reformado seco y de la reacción inversa del gas al agua e investigamos el desempeño de los modelos cinéticos resultantes. Al hacer esto, se encontró que: (1) todas las velocidades netas fueron ajustadas adecuadamente por un modelo de un solo sitio que consideraba que la primera escisión del enlace C–H en el metano ocurría en un sitio par metal–oxígeno; (2) este modelo predijo la existencia de una superficie de níquel casi saturada con adatomos de oxígeno quimisorbidos, los cuales eran derivados de la disociación del CO2; (3) la disociación del CO2 puede ser un proceso inhibitorio o irrelevante, y también puede modificar la energía de activación aparente del CH4. Estos hallazgos contribuyen a una mejor comprensión de la cinética de la reacción de reformado seco y proporcionan un modelo cinético robusto para el diseño y escalado del proceso.
dc.description.abstractenglish The dry reforming of methane is a promising technology for the abatement of CH4 and CO2. Solid solution Ni–La oxide catalysts are characterized by their long–term stability (100h) when tested at full conversion. The kinetics of dry reforming over this type of catalysts has been studied using both power–law and Langmuir–Hinshelwood based approaches. However, these studies typically deal with fitting the net CH4 rate hence disregarding competing and parallel surface processes as well as the different possible configurations of the active surface. In this work, we synthesized a solid solution Ni–La oxide catalyst and tested six Langmuir–Hinshelwood mechanisms considering both single and dual active sites for assessing the kinetics of dry reforming and of the competing reverse water gas shift reaction and investigated the performance of the derived kinetic models. In doing this, it was found that: (1) all the net rates were better fitted by a single–site model that considered that the first C–H bond cleavage in methane occurred over a metal−oxygen pair site; (2) this model predicted the existence of a nearly saturated nickel surface with chemisorbed oxygen adatoms derived from the dissociation of CO2; (3) the dissociation of CO2 can either be an inhibitory or an irrelevant process, and it can also modify the apparent activation energy for CH4 activation. These findings contribute to a better understanding of the kinetics of the dry reforming reaction and provide a robust kinetic model for the design and scale–up of the process.
dc.description.degreelevel Maestría
dc.description.degreename Magíster en Ingeniería Química
dc.format.mimetype application/pdf
dc.identifier.instname Universidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponame Universidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourl https://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.uri https://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/9498
dc.language.iso eng
dc.publisher Universidad Industrial de Santander
dc.publisher.faculty Facultad de Ingeníerias Fisicoquímicas
dc.publisher.program Maestría en Ingeniería Química
dc.publisher.school Escuela de Ingeniería Química
dc.rights http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.rights.license Atribución-NoComercial-SinDerivadas 2.5 Colombia
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by/2.5/co/
dc.subject Catalizador Ni–La2O3 En Solución Sólida
dc.subject Reformado Seco De Metano
dc.subject Gas De Síntesis
dc.subject Modelamiento Cinético
dc.subject.keyword Ni–La2O3 Solid Solution Catalyst
dc.subject.keyword Dry Reforming Of Methane
dc.subject.keyword Synthesis Gas
dc.subject.keyword Kinetic Modelling
dc.title Kinetics assessment of the dry reforming of methane over a ni-la2o3 catalyst
dc.title.english Kinetics assessment of the dry reforming of methane over a ni-la2o3 catalyst
dc.type.coar http://purl.org/coar/resource_type/c_7a1f
dc.type.hasversion http://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.local Tesis/Trabajo de grado - Monografía - Maestría
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