Propiedades electrónicas y estructurales del oxnitruro tipo perovskita srtao3-xnx desde primeros principios
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Date
2021
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Universidad Industrial de Santander
Abstract
Los oxinitruros con estructura perovskita y de fórmula ABOz_,¿N, son una familia de materiales conmúltiples aplicaciones tecnológicas. En la fase de alta simetría, su estructura cristalina es cúbica con grupo de simetríaPm3m, los cationes A y B se ubican en las esquinas y en el centro del cubo, respectivamente, mientras que los anionesse sitúan en las caras del mismo. La diferencia de electronegatividad, polarizabilidad, radio iónico y grado de oxidaciónentre O y N, así como el ordenamiento aniónico de estos dos en la celda unitaria, son características muy importantespara la aparición de fases exóticas de la materia dadas por el rompimiento de simetría espacial y temporal. De hecho,la distribución de los sitios aniónicos dentro de la estructura es clave para el diseño de las propiedades deseadas eneste tipo de oxinitruros; existen cuatro tipo de clasificaciones de distribución aniónica diferentes convencionalmentellamadas cis, trans, mer y fac. En este proyecto de investigación analizamos cómo afecta el contenido de nitrógeno a la estructura iónica, electrónicay magnética del oxinitruro tipo perovskita SrTaO3_ ¿N,,. Partimos de considerar todas las diferentes formas posibles enlas cuales los aniónes de O y N se pueden organizar dentro de la celda. Después, a partir de la metodología de desordenpor ocupación de sitio, logramos reducir el espacio configuracional a únicamente aquellas estructuras independientese inequivalentes por simetría. Posteriormente, realizamos cálculos de primeros principios enmarcados en la TeoríaFuncional de la Densidad (DFT). Específicamente, llevamos a cabo cálculos de relajación estructural y autoconsistentes para optimizar la estructura iónica y electrónica. Encontramos que al reemplazar oxígeno por nitrógeno dentrola estructura, esta se comprime y sus propiedades eléctricas y magnéticas evolucionan de conductor a aislante y demagnético a no magnético, respectivamente. Entendimos que estos resultados estan directamente correlacionados conel estado electrónico adicional que el nitrógeno puede recibir y/o compartir con el tántalo. Adicionalmente, por mediodel análisis de la densidad de estados, demostramos la naturaleza mixta iónica-covalente de los enlaces presentes enestos Oxinitruros.
Description
Keywords
Oxinitruros, Perovskita, Ferroeléctricos, Fotocatálisis £ DFT.