Estudio del reformado catalitico del metano con dioxido de carbono sobre oxidos mixtos la-ni

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dc.contributor.advisorCenteno Hurtado, Aristobulo
dc.contributor.authorMeneses Jacome, Alexander
dc.date.accessioned2024-03-03T04:40:42Z
dc.date.available2004
dc.date.available2024-03-03T04:40:42Z
dc.date.created2004
dc.date.issued2004
dc.description.abstractLa reacción de reformado de metano con CO2 atrae un gran interés investigativo, como tecnología de reciclaje y fijación química, porque permite transformar dos moléculas que contribuyen al efecto invernadero, en gas de síntesis con una relación H2/CO cercana a uno, que sirve de carga para procesos de tipo Fischer-Tropsch y de hidroformilación. En general, los catalizadores de Ni soportado convencionales muestran una buena actividad inicial, pero también presentan pobre estabilidad, por efecto de una rápida desactivación ocasionada por la deposición de coque sobre los sitios metálicos. En el presente trabajo, el óxido mixto de tipo perovskita LaNiO3, fue utilizado como material catalítico de partida, para realizar la reacción de reformado de metano con CO2. En principio, la reacción fue estudiada en el intervalo de 700 a 800 o C, mediante la técnica de pulsos utilizando una relación CH4/CO2 = 1, con el fin de entender el comportamiento catalítico. Los catalizadores fueron caracterizados antes y después de reacción por DRX, TPR y STEM-EDX. En todos los ensayos, se encontró una alta conversión de metano y CO2 (>80%) y una relación H2/CO de 0.9, sin formación de coque. Se estableció que la reacción debe proceder por un mecanismo de dos pasos, siendo el primero la activación del CO2 con formación de CO y La2NiO4 y el segundo la reducción de la espinela (La2NiO4) por el CH4 Es posible inferir que la forma activa del catalizador consiste de una mezcla de óxidos mixtos LaNi, pero la cantidad de cada fase presente durante la reacción La2NiO4 o Nio /La2O3, depende de la etapa controlante del ciclo catalítico. Finalmente, los ensayos catalíticos bajo flujo continuo de reactivos (CH4/CO2 = 1) mostraron que la actividad permanece invariable durante la reacción (6 a 12 horas). Las conversiones de metano y CO2 superaron el 88% y la relación H2/CO alcanzó 0.93, resultados concordantes con los obtenidos en régimen de pulsos. Sin embargo, la formación de intermediarios del tipo La2O2CO3 fue detectada por DRX y correlacionada con la formación de la fase La2NiO4, la inhibición del coque y la alta estabilidad de estos catalizadores.
dc.description.abstractenglishThe CO2-CH, reforming reaction has attained wide research interest as chemicalfixation ad recycling technology, because two greenhouse effect molecules can be transformedinto syngas with H,/CO ratio close to one, a suitable feedstock for Fischer-Tropsch andhydroformylation processes. As a rule typical Ni-based catalysts shown good initial activity butpoor stability due to rapid catalytic deactivation by coke deposition over surface than blockmetallic sites. In the present work, the perovskite-like oxide LaNiO3; was used as catalytic starting material forthe CO2-CH, reforming. Firstly the reaction was studied by a pulse technique using CH,/COz = 1at the 700 — 800 °C range, in order to understand the catalyst behaviour. The fresh and usedcatalysts were characterized by DRX, TPR, and STEM-EDX. High CH, and CO conversion (>80%) and a H,/CO ratio equal to 0.9 were obtained, without detectable coke formation. Thereaction would proceed by a two step mechanism, the first step being the CO, activation with COand La,NiO, compound formation and the second step the reduction of spinel phase (La2NiO,) byCHg. It seem a reasonable deduction that active form of these catalyst is a mixture of La-Ni mixedoxides, but the amount of LaNiO, or Ni°/La2O3 phases present during the reaction will depend onthe reaction which is the rate limiting step of the catalytic cycle. Finally, catalytic tests undercontinuous flow of reagents (CH4/CO2 = 1) shown that activity tends to be invariable with thereaction time (6 — 12 hours). The CH, and CO, conversions were more than 88% and the H2/CO2ratio equal to 0.93, in accord with previous results under pulse regime. However, the formation ofintermediary Laz0,CO3 species has been also identified by DRX over used catalyst andcorrelated with: LagNiO, phase formation, coke inhibition and high stability of catalysts
dc.description.degreelevelMaestría
dc.description.degreenameMagíster en Ingeniería Química
dc.format.mimetypeapplication/pdf
dc.identifier.instnameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourlhttps://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.urihttps://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/16633
dc.language.isospa
dc.publisherUniversidad Industrial de Santander
dc.publisher.facultyFacultad de Ingenierías Fisicoquímicas
dc.publisher.programMaestría en Ingeniería Química
dc.publisher.schoolEscuela de Ingeniería Química
dc.rightshttp://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
dc.rights.accessrightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.creativecommonsAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
dc.rights.licenseAttribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0
dc.subjectReformado seco de metano
dc.subjectPerovskitas
dc.subjectFischer-Tropsch
dc.subjectSTEM
dc.subjectGases efecto invernadero.
dc.subject.keywordCO
dc.subject.keyword-CH
dc.subject.keywordReforming
dc.subject.keywordPerovskite
dc.subject.keywordFischer-Tropsch
dc.subject.keywordSTEM
dc.subject.keywordgreenhouse gas.
dc.titleEstudio del reformado catalitico del metano con dioxido de carbono sobre oxidos mixtos la-ni
dc.title.englishStudy of co2 reforming of methane over la-ni mixed oxides
dc.type.coarhttp://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.hasversionhttp://purl.org/coar/resource_type/c_bdcc
dc.type.localTesis/Trabajo de grado - Monografía - Maestria
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