Fotooxidación de timol y valenceno con dioxo-dicloro (4,4’-dicarboxilato-2,2’-bipiridina) molibdeno (VI)/TiO2 usando CO2 supercrítico como disolvente

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dc.contributor.advisorMartínez Ortega, Fernando
dc.contributor.advisorMartínez Quiñónez, Henry
dc.contributor.authorNeira Dulcey, Jane Angélica
dc.contributor.evaluatorGarcía Rojas, Verónica
dc.contributor.evaluatorMartínez Morales, Jairo René
dc.date.accessioned2023-08-16T15:03:40Z
dc.date.available2023-08-16T15:03:40Z
dc.date.created2023-08-09
dc.date.embargoEnd2024-08-09
dc.date.issued2023-08-09
dc.description.abstractEl uso de CO2 supercrítico (scCO2) como disolvente en reacciones fotocatalíticas heterogéneas, presenta ventajas como son la eliminación de la resistencia a la transferencia gas/líquido y la reducción de la resistencia a la difusión de la película de fluido externo debido a su menor viscosidad. Así como un aumento de la concentración de compuestos orgánicos por el incremento de su miscibilidad en el scCO2. Su uso constituye un proceso más limpio y seguro con el medio ambiente porque es un gas natural que se encuentra en la atmósfera, no es tóxico ni inflamable, se puede obtener a partir de fuentes renovables, como el aire y la biomasa, es fácil de recuperar, de reciclar, y no deja residuos tóxicos en los productos finales. En este trabajo relacionado con la fotooxidación de timol y valenceno, se evaluó el uso del scCO2 como disolvente en lugar de acetonitrilo para aumentar la conversión y selectividad de la oxidación. La primera reacción evaluada fue la fotooxidación de una solución de valenceno 0,05 M, a 160 bar y 60 °C, mediante una reacción TAO fotoinducida catalizada por el complejo de dioxo-dicloro(2,2’-bipiridina-4,4’-dicarboxilato) molibdeno(VI) soportado en TiO2 (NPsTiO2 aminadas y NTsTiO2). En este caso, se obtuvo una conversión del 41%, y una selectividad de 46% para 1,10-epoxido de valenceno y 54% para nootkatona. La segunda reacción evaluada fue la fotooxidacion selectiva de una solución de timol 0,226 M, usando como catalizador NPsTiO2 aminadas y NTsTiO2. Se observó una conversión del 48% con una selectividad hacia la timoquinona mayor a 97 % a 140 bar y 40 °C. En ambas reacciones se usó como agente oxidante 8,1% de O2 e irradiación LED (365 nm, potencia: 6W) durante 5 h de reacción. Se evidenció que el uso del ScCO2 como disolvente aumentaba la conversión del terpeno, disminuyendo los tiempos de reacción y favoreciendo la selectividad del producto, así como un aumento en la eficiencia fotónica y eficiencia catalítica.
dc.description.abstractenglishThe use of supercritical CO2 (scCO2) as a solvent in heterogeneous photocatalytic reactions presents advantages such as the elimination of the resistance to gas/liquid transfer. As well as an increase in the concentration of organic compounds due to the increase in their miscibility in scCO2. Its use constitutes a cleaner and safer process with the environment because it is a natural gas found in the atmosphere, it is not toxic or flammable, it can be obtained from renewable sources, such as air and biomass, it is easy to recover, to recycle, and does not leave toxic residuesm in the finalproducts. In this work related to the photooxidation of thymol and valencene, the use of scCO2 as a solvent instead of acetonitrile was evaluated was the photooxidation of a 0,05 M valencene solution, at 160 bar and 60°C, through a photoinduced TAO reaction catalyzed by the dioxo-dichloro(4,4'-dicarboxylate-2,2'-bipyridine) molybdenum (VI) complex supported on TiO2 (aminated NPsTiO2 and NTsTiO2). In this case, a conversion of 41% is obtained, and a selectivity of 46% for valencene 1,10-epoxide and 54% for nootkatone. The second reaction evaluated was the selective photooxidation of a 0,226 M thymol solution, using aminated NPsTiO2 and NTsTiO2 as a catalyst. A 48% conversion was observed with a selectivity towards thymoquinone greater than 97% at 140 bar and 40°C. In both reactions, 8,1% O2 were used as the oxidizing agent and LEDs irradiation (365 nm, power: 6W) for 5 h of reaction. It was evidenced that the use of scCO2 as a solvent increased terpene conversion, decreasing reaction times and favoring product selectivity, as well as an increase in photonic efficiency and catalytic efficiency.
dc.description.cvlachttps://scienti.minciencias.gov.co/cvlac/visualizador/generarCurriculoCv.do?cod_rh=0001681513
dc.description.degreelevelMaestría
dc.description.degreenameMagíster en Química
dc.format.mimetypeapplication/pdf
dc.identifier.instnameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourlhttps://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.urihttps://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/14884
dc.language.isospa
dc.publisherUniversidad Industrial de Santander
dc.publisher.facultyFacultad de Ciencias
dc.publisher.programMaestría en Química
dc.publisher.schoolEscuela de Química
dc.rightsinfo:eu-repo/semantics/embargoedAccess
dc.rights.accessrightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.coarhttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2
dc.rights.creativecommonsAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
dc.rights.licenseAttribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectFotooxidación
dc.subjectComplejo de dioxo-Molibdeno(VI)
dc.subjectTransferencia de átomos de oxígeno
dc.subjectCO2 supercrítico
dc.subject.keywordPhotooxidation
dc.subject.keyworddioxo-Mo(VI) complexe
dc.subject.keywordOxygen Atom Transfer
dc.subject.keywordSupercritical CO2
dc.titleFotooxidación de timol y valenceno con dioxo-dicloro (4,4’-dicarboxilato-2,2’-bipiridina) molibdeno (VI)/TiO2 usando CO2 supercrítico como disolvente
dc.title.englishPhotooxidation of Thymol and Valencene with Dioxo-dichloro(4,4'-dicarboxylate-2,2'-bipyridine) molybdenum(VI)/TiO2 using Supercritical CO2 as Solvent
dc.type.coarhttp://purl.org/coar/resource_type/c_bdcc
dc.type.hasversionhttp://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.localTesis/Trabajo de grado - Monografía - Maestría
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