Desarrollo de materiales catalíticos bifuncionales para la hidrodesulfuración de dibenzotiofenos por la ruta de hidrogenación

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dc.contributor.advisorCenteno Hurtado, Aristóbulo
dc.contributor.advisorGiraldo Duarte, Sonia Azucena
dc.contributor.authorBaldovino Medrano, Víctor Gabriel
dc.contributor.evaluatorMartínez Rey, Ramiro
dc.contributor.evaluatorGil Gambas, Francisco Javier
dc.contributor.evaluatorHoyos, Luis Javier
dc.contributor.evaluatorMartínez Ortega, Fernando
dc.date.accessioned2022-04-01T05:16:46Z
dc.date.available2022-04-01T05:16:46Z
dc.date.created2009
dc.date.issued2009
dc.description.abstractLa hidrodesulfuración (HDS) de di--dibenzotiofenos es necesaria para obtener combustibles tipo Diesel que cumplan con las regulaciones ambientales presentes y por consiguiente su utilización tenga un menor impacto negativo tanto en el medioambiente como en la salud. Dichas moléculas presentan fuertes impedimentos estéricos que impiden su hidrodesulfuración directa (DDS) sobre los catalizadores empleados, su HDS procede casi exclusivamente por la ruta de hidrodesulfuración por hidrogenación (HID). En esta Tesis Doctoral se desarrollaron sistemas catalíticos bifuncionales Pd-Pt soportados para la HDS de dibenzotiofeno por la ruta HID. Entre los aportes de la Tesis se encuentran: (i) El planteamiento de un mecanismo de reacción específico de la ruta HID. (ii) La preparación de catalizadores Pd-Pt soportados cuya selectividad HID/DDS puede controlarse a través de la relación atómica Pd/(Pd+Pt). (iii) El establecimiento de una correlación entre las sinergias en HID y en hidrogenación de aromáticos bajo atmósfera de H2S. (iv) El planteamiento de un modelo de fase activa Pd-Pt en HDS. (v) Se mostró que la selectividad HID/DDS puede ser drásticamente modificada a partir de cambios “suaves” en la acidez del soporte catalítico de la fase activa Pd-Pt. Toda la evidencia experimental obtenida indica que el éxito en la manipulación de la selectividad HID/DDS está ligada a una conveniente sintonización entre las características intrínsecas de la fase activa y el balance de sitios ácidos Lewis-Brønsted de naturaleza “suave” del soporte catalítico. Esta denominada acidez suave es muy relevante para la futura aplicación de dichos materiales en un proceso de HDS profunda de Diesel, porque reduce los riesgos de envenenamiento por moléculas nitrogenadas básicas y deposición de coque. En adición, los catalizadores Pd-Pt son estables y no son envenenados por el H2S, y tienen simultáneamente alta actividad en HDS y en hidrogenación de aromáticos.
dc.description.abstractenglishDeep hydrodesulfurization (HDS) of Diesel oils require the elimination of sulfur from sterically hindered di--dibenzothiophenes. Steric hindrance impedes the elimination of sulfur by a direct hydrodesulfurization (DDS) mechanism. Therefore, the HDS of di--dibenzothiophenes proceeds almost exclusively via the parallel and simultaneous hydrogenation route of hydrodesulfurization (HYD). For this reason, the development of HYD is crucial to deep HDS of Diesel fuels. In this Ph.D. Thesis a series of bifunctional Pd-Pt supported catalysts for the HDS of dibenzothiophene via HYD were prepared. The main contributions of the work were: (i) The proposal of a specific mechanism for the HYD route. (ii) The preparation of a series of supported Pd-Pt catalysts over which the HYD/DDS selectivity can be controlled from the Pd/(Pd+Pt) molar ratio. (iii) The establishment of a correlation between the synergy in HYD and the synergy in the hydrogenation of aromatic molecules. (iv) The proposal of a model of Pd-Pt active phase in HDS reactions. (v) A demonstration that the HYD/DDS selectivity can be drastically modified by soft changes in the acidity of the support of the Pd-Pt active phase. All of the collected evidence demonstrates that in order to exert an effective control on the HYD/DDS it is necessary to correctly tune out the intrinsic properties of the Pd-Pt active phase and the Lewis-Brønsted acid balance of the carrier. In this regard, soft acidity changes can be very relevant when considering a future utilization of the designed materials in a refinery unit for deep HDS to prevent poisoning by basic nitrogen molecules and coking. In addition, it was demonstrated that the Pd-Pt catalysts are stable in HDS not being poisoned by H2S and that they keep their high activity and selectivity to HYD in the presence of an aromatic.
dc.description.cvlachttps://scienti.minciencias.gov.co/cvlac/visualizador/generarCurriculoCv.do?cod_rh=0000372862
dc.description.degreelevelDoctorado
dc.description.degreenameDoctor en Ingeniería Química
dc.description.googlescholarhttps://scholar.google.com/citations?hl=es&user=F3Z5ATUAAAAJ
dc.description.orcidhttps://orcid.org/0000-0003-3227-0251
dc.format.mimetypeapplication/pdf
dc.identifier.instnameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.reponameUniversidad Industrial de Santander
dc.identifier.repourlhttps://noesis.uis.edu.co
dc.identifier.urihttps://noesis.uis.edu.co/handle/20.500.14071/9597
dc.language.isoeng
dc.publisherUniversidad Industrial de Santander
dc.publisher.facultyFacultad de Ingeníerias Fisicoquímicas
dc.publisher.programDoctorado en Ingeniería Química
dc.publisher.schoolEscuela de Ingeniería Química
dc.rightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.accessrightsinfo:eu-repo/semantics/openAccess
dc.rights.coarhttp://purl.org/coar/access_right/c_abf2
dc.rights.creativecommonsAtribución-NoComercial-SinDerivadas 4.0 Internacional (CC BY-NC-ND 4.0)
dc.rights.licenseAttribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)
dc.rights.urihttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/
dc.subjectHidrodesulfuración Profunda de Diesel
dc.subjectDibenzotiofenos
dc.subjectRuta de Hidrodesulfuración por Hidrogenación
dc.subjectNaftaleno
dc.subjectPd-Pt
dc.subjectAcidez “Suave”
dc.subject.keywordDeep Hydrodesulfurization of Diesel Oils
dc.subject.keywordDibenzothiophenes
dc.subject.keywordHyd Route of Hydrodesulfurization
dc.subject.keywordNaphthalene
dc.subject.keywordPd-Pt
dc.subject.keyword“Soft” Acidity
dc.titleDesarrollo de materiales catalíticos bifuncionales para la hidrodesulfuración de dibenzotiofenos por la ruta de hidrogenación
dc.title.englishDevelopment of bifunctional catalytic materials for the selective hydrotreating of dibenzothiophenes via the hyd route of hydrodesulfurization
dc.type.coarhttp://purl.org/coar/resource_type/c_db06
dc.type.hasversionhttp://purl.org/coar/version/c_b1a7d7d4d402bcce
dc.type.localTesis/Trabajo de grado - Monografía - Doctorado
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